Архитектура храма до нашего времени сохранилась без изменений. Это крестообразное в плане трехкупольное сооружение. Средний купол более массивный, он стоит на восьмигранном барабане, другие купола — меньшие, стоят на шестигранных барабанах. Во время ремонта храма в 1769 г. крыши были перекрыты железом, а купола позолочены.
Крестовоздвиженская церковь была местом погребения преимущественно духовных лиц. Но первым был похоронен под правой стеной основатель храма полковник Павел Герцик. Из высших церковных иерархов в церкви были похоронены киевские митрополиты: Филарет (1857 г.), Арсений (1876 г.), Филофей (1892 г.), Иоаникий (1900 г.), Феогност (1903 г.) Флавиан (1914 г.). Там же был погребен священномученик митрополит Владимир (1918 г.), мощи которого в 1992 г. были перенесены в Дальние пещеры. В этом храме с 2000 г. почивают мощи святителя Павла, митрополита Тобольского, обретенные при восстановлении Успенского собора.